Ketika beranjak dewasa, barulah Margareth mengetahui bahwa pelantun irama yang merdu dan telah membuainya semenjak kecil, adalah pemeluk agama Islam. Sedikit demi sedikit dia lantas berusaha mencari informasi tentang Islam, tanpa pretensi apapun terhadap agama ini.
Persinggungan yang semakin intens dengan Islam baru terjadi saat menempuh pendidikan di New York University. Usianya 18 tahun kala itu. Pada tahun keduanya, Margareth mengikuti mata kuliah Judaism in Islam karena ingin mempelajari Islam secara formal.
Setiap perkuliahan, sang dosen kerap menjelaskan bahwa Islam merupakan agama yang diadopsi dari agama Yahudi. Segala yang baik dalam Islam pada dasarnya berasal dari kitab Perjanjian Lama, Talmud dan Midrash. Tak jarang pula diputar film-film tentang propaganda Yahudi. Intinya, yang dipaparkan di ruang kuliah sering kali menunjukkan inferioritas Islam dan umat Muslim.
Akan tetapi, Margareth tidak begitu saja termakan indoktrinasi ini. Dia merasa ada yang aneh dengan segala penjelasan tadi karena terkesan menyudutkan. Dirinya merasa tertantang untuk membuktikan bahwa segala yang diterimanya di perkuliahan ini lebih bernuansa kebencian kepada Islam.
Margareth menyediakan waktu, pikiran dan tenaga yang cukup panjang untuk mempelajari Islam secara mendalam, sekaligus membandingkannya dengan ajaran Yahudi. Apa yang terjadi? Dia justru banyak melihat kekeliruan dalam agama Yahudi, sebaliknya menemukan kebenaran pada Islam.
Hasil penelaahannnya dicurahkan dalam suratnya kepada Abul A’la al-Mawdudi, seorang ulama besar Pakistan. Di situ sia menulis, “Pada kitab Perjanjian Lama memang terdapat konsep-konsep universal tentang Tuhan dan moral luhur seperti diajarkan para nabi, namun agama Yahudi selalu mempertahankan karakter kesukuan dan kebangsaan. Sebagian besar pemimpin Yahudi memandang Tuhan sebagai agen real estate yang membagi-bagikan lahan untuk keuntungan sendiri. Maka, walau perkembangan ilmu pengetahuan dan teknologi Israel sangat pesat, namun kemajuan material yang dikombinasikan dengan moralitas kesukuan ini adalah suatu ancaman bagi perdamaian dunia.”
Kecintaan Margareth kepada Islam tak terbendung lagi. Dirinya semakin mantap untuk memilih Islam sebagai jalan hidup. Akhirnya ketika berusia 19 tahun, Margareth resmi memeluk Islam, tepatnya pada tahun 1961. Dia mengganti namanya menjadi Maryam Jameela.
Seperti tertera dalam buku Islam and Orientalism, sebenarnya keinginan menjadi mualaf sudah sejak jauh-jauh hari, akan tetapi selalu dihalangi keluarganya. Mereka menakut-nakutinya dengan mengatakan bahwa umat Islam tidak akan bersedia menerimanya karena berasal dari keturunan Yahudi.
Namun, Margareth tidak gentar, dan dia mampu membuktikan bahwa apa yang dikatakan keluarganya tidaklah benar. Umat Muslim justru menyambutnya dengan hangat. Keputusan beralih menjadi Muslimah, diakuinya kemudian, juga turut dipengaruhi oleh kekagumannya pada dua karya terkenal dari Mohammad Assad, yakni The Road to Mecca dan Islam at Crossroad .
Setelah berislam, dia mengalami semacam transformasi pola pikir yang dia istilahkan sebagai ‘transformation from a kafir mind into a Muslim mind’ (transfomasi dari pikiran kafir ke pikiran Muslim). Menurut Maryam, perubahan pola pikir yang memengaruhi perilaku dan tutur kata dalam kehidupan sehari-hari, akan terjadi bila seseorang memasuki ruang keislaman. Ada perbedaan mendasar antara pemikiran dari seorang Muslim dan kafir.